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路新慧AM: 23%效率！A位掺杂控制钙钛矿的结晶动力学

两步法制备的FAPbI3基钙钛矿因其优异的薄膜质量和可重复性而受到越来越多的关注。然而，其潜在的成膜机制仍具有神秘性。近日，香港中文大学路新慧教授，荷兰埃因霍芬理工大学Shuxia Tao报道了通过原位X射线散射和第一性原理计算揭示了具有连续A位

掺杂Cs⁺和GA⁺的基准FAPbI₃基钙钛矿薄膜的结晶动力学。

在第一步中掺入Cs⁺会诱导从δ-CsPbI₃到钙钛矿α相的替代途径，从能量上来说，它比常规的PbI₂途径更有利。但是，由于稀疏的δ-CsPbI₃晶体的成核不均匀，形成了针孔。幸运的是，在第二步中加入GA⁺不仅可以促进从δ-CsPbI₃到钙钛矿α相的相变，而且可以通过Ostwald熟化消除针孔并增强晶界迁移，从而将钙钛矿太阳能电池的效率提高23％以上。

这项工作展示了两步法比一步法具有前所未有的优势，可以通过解耦晶体成核和生长过程来精确控制钙钛矿结晶动力学。
Minchao Qin, et al, Precise Control of Perovskite Crystallization Kinetics via Sequential A-Site Doping, Adv. Mater. 2020DOI: 10.1002/adma.202004630https://doi.org/10.1002/adma.202004630